近日,國際著名工程學網站“Advances in Engineering”(AIE)專題報道了我校石油化工學院趙鷸副教授、李貴賢教授課題組在甲醇制芳烴反應領域對HZSM-5分子篩催化劑精準調控研究成果。
甲醇制芳烴反應(MTA)是從煤基路線出發制取芳烴的關鍵途徑,具有重要的基礎研究和工業應用價值,已成為煤基替代能源的研究熱點之一。課題組針對MTA反應目前主要使用的HZSM-5分子篩催化劑,因其狹窄的微孔孔道嚴重限制大分子的有效擴散,降低催化劑活性位點的利用率,且易于結焦失活而縮短催化壽命,傳統堿處理脫硅方法構筑多級孔HZSM-5分子篩因脫硅速率過快難以控制,容易導致過度刻蝕而造成介孔的分布不均勻和明顯的骨架結構破壞情況,以精準構筑擴散性良好的孔道結構和適宜的酸性位點、提高目標產物選擇性和催化穩定性為關鍵,創新性地通過四丙基氫氧化銨(TPAOH)和氫氧化鈉混合溶液進行保護性脫硅處理,在不破壞分子篩的骨架結構的情況下,成功制備出孔徑集中、分布均勻的多級孔(即同時存在微孔和介孔)體系HZSM-5分子篩基催化劑。同時針對脫硅處理不可避免地造成催化劑酸性的急劇提升,影響MTA反應的芳烴產物分布及加速催化劑積碳的狀況,課題組通過表面硅烷化操作對催化劑的表面強酸位進行鈍化處理以及不規則孔口修復,通過一系列巧妙的精準調控制備出酸性適中、多級孔分布均勻的HZSM-5分子篩催化劑(Si@Z5-Na+TP)。該催化劑在MTA反應中顯示出優異的BTX選擇性(63.32%)和抗積碳性能(0.91 mg gcat–1h–1)。對HZSM-5分子篩催化劑的精準調控處理方法對于其他分子篩也具有通用價值,在石油化工和煤化工領域具有極其重要的應用前景。

該研究成果于2020年11月27日發表于分子篩領域國際期刊Microporous and Mesoporous Materials(發表時為中科院一區,TOP期刊,IF=5.455),碩士生程春暉和李貴賢教授為共同第一作者,趙鷸副教授為通訊作者。近日該論文被AIE遴選為關鍵科學文章(a key scientific article),并以“Regulating hierarchical structure and acidity of HZSM-5 for methanol to aromatics”為題在化學工程(Chemical Engineering)欄目進行專題報道。
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Advances in Engineering報道鏈接:
https://advanceseng.com/regulating-hierarchical-structure-acidity-hzsm-5-methanol-aromatics-protective-desiliconization-external-surface-modification/
Microporous and Mesoporous Materials原文鏈接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1387181120307848
(撰稿人:董鵬;終審:任鵬)